信州大学通过膦酸盐基团提供反应物 提升光催化制氢效率
2021-02-25

据外媒报道,关于太阳能制氢的水分解研究主要集中在半导体内部的物理过程,如光吸收、电荷分离,以及表面的化学过程,这些过程非常复杂,依赖于新材料的开发。然而,此类解决方案的内部流程尚未得到充分了解。

(图片来源:phys.org)

信州大学(Shinshu University)的研究人员最近提出一种新方法,对于可见光响应型光催化剂——掺杂镧和铑的钛酸锶(La,Rh:STO),利用硅烷偶联剂在催化剂表面负载膦酸盐基团,从而提高光催化产氢率。膦酸盐官能团可以作为质子供应的介体,促进反应物供应,并提高制氢活性。

在光催化分解水反应中,将无缓冲电解液或磷酸盐缓冲溶液作为反应溶液,之前已有这方面的研究例证。然而,前者主要是光催化材料与溶液中离子之间的静电相互作用,后者侧重于磷酸阴离子作为质子介体的作用,都相当于是在从整体上设计电解质。

本项研究提出的概念既不是开发材料本身,也不是制造电解质,而是设计电解质-光催化剂界面。这是一种新概念,通过固定在光催化剂粉末表面的官能团,控制溶液中的物理化学现象,特别是在催化剂表面附近区域。固定在粉末光催化剂表面的膦酸盐官能团,可以作为介体有效地向活性中心提供质子,有助于提高制氢活性。

首席研究员Yosuke Kageshima发现,当大量使用磷酸盐缓冲液作为反应溶液时,La,Rh:STO的制氢活性大大降低。人们往往关注磷酸阴离子作为质子介体的功能,但是,无论使用何种材料,将固液界面附近的官能团固定化的方法适用范围广泛,而且有效。

在下一步的研究中,研究人员将探讨通过增加固定在表面的膦酸盐官能团的浓度,来进一步提高活性。研究人员认为有必要对膦酸盐官能团的扩散过程进行具体的定量评估,并进一步开发以用于整个水分解反应。该校助理教授Kageshima希望,通过太阳能制氢的实际应用,构建一种独立的人工光合作用装置,将太阳能转化为便于储存和运输的化学能,促进实现低碳社会。

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